近日,中科院大連化學物理研究所張濤研究員領(lǐng)導的航天催化與新材料研究團隊通過與該所“千人計劃”入選者劉景月研究員(負責高分辨電鏡)、清華大學李雋教授(負責理論計算)合作, 在單原子催化研究領(lǐng)域取得新進展。以FeOx為載體制備出極低金屬含量的單原子銥(Ir)催化劑Ir1/FeOx。將該催化劑用于水汽變換反應(CO + H2O = CO2 + H2),發(fā)現(xiàn)其催化活性(specific activity)比相應的團簇及納米催化劑高一個數(shù)量級。進一步研究發(fā)現(xiàn),對于較高金屬含量的非均勻催化劑(含有單原子、團簇及納米粒子),其單原子催化的貢獻占總體活性約70%,證明了金屬單原子是水汽變換反應最主要的活性位。相關(guān)結(jié)果以通訊形式發(fā)表于《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135 (41), 15314–15317)上。
單原子催化是多相催化領(lǐng)域的新概念,其單一均勻的活性位有可能架起多相催化與勻相催化之間的橋梁。2011年,張濤研究組首次制備出FeOx負載的單原子鉑(Pt)催化劑,與劉景月、李雋合作, 提出了“單原子催化Single-Atom Catalysis”的概念(Nat. Chem. 2011, 3, 634)。其后的二年中,單原子催化得到了迅速發(fā)展,國際上多個研究組跟進研究。張濤研究組也受邀撰寫單原子催化的綜述文章(Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1740)。
負載型金屬Ir催化劑廣泛應用于航天推進劑肼催化分解體系中,但極少用于水汽變換反應。張濤研究組在發(fā)現(xiàn)FeOx載體穩(wěn)定Pt單原子的基礎(chǔ)上,進一步將其擴展到金屬Ir體系,成功制備出FeOx負載的亞納米Ir催化劑(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2920)。在此基礎(chǔ)上,通過降低金屬含量(Ir含量僅為0.01 wt%)成功獲得了單原子Ir催化劑,并將其應用于較高溫度(300 oC)的水汽變換反應中,揭示了Ir單原子不僅是水汽變換反應最重要的活性位,而且在較高溫度下也可穩(wěn)定存在。大連化物所在單原子催化的系列工作,不僅在基礎(chǔ)研究領(lǐng)域有助于從原子層次認識復雜的多相催化反應,而且在工業(yè)應用領(lǐng)域?qū)τ诎l(fā)展低成本、高活性的負載型催化劑也具有重要的指導意義。
大連化物所成功制備出單原子銥催化劑
新聞來源:http://www.cas.cn/ky/kyjz/201310/t20131029_3964488.shtml