石墨烯是一種以蜂窩狀晶格排列的單層碳原子，在自旋電子學中具有重要應用。石墨烯具有較長的自旋壽命(指電子保持自旋狀態(tài)的時間)和較高的電子遷移率(使電子能夠快速移動)。這些因素對于自旋電子學至關重要，自旋電子學是一門探索利用電子自旋進行信息處理的領域。

然而，原始石墨烯缺乏局部磁矩，具有抗磁性。局部磁矩是自旋電子學中的一個重要方面，指的是原子或離子的磁性強度和方向。石墨烯中缺乏局部磁矩，這嚴重阻礙了其在自旋電子學中的應用。

實現(xiàn)石墨烯的鐵磁性具有多種挑戰(zhàn)性，其中包括石墨烯獨特的電子結構，這使得其磁性難以操控。石墨烯中的電子高度局域化，這意味著它們可以在整個材料中自由移動。與過渡金屬原子或離子不同，石墨烯沒有固有磁矩。

石墨烯不具有磁性，因此需要進行特定的改性，包括鐵磁性。一些方法涉及通過 N 摻雜引入氮原子的化學摻雜，以增強氧化石墨烯 (GO) 的磁化。然而，仍需要一些進展才能在石墨烯基材料中實現(xiàn)室溫鐵磁性。

在本文中，我們將深入研究論文“多層氧化石墨烯中的室溫宏觀鐵磁性”，該論文解釋了平面外氧基團和亞晶格不平衡結構如何影響石墨烯的磁性。

使石墨烯具有鐵磁性的方法

研究人員開發(fā)了一種生產鐵磁非晶態(tài) GO 的新方法。該方法涉及將含氧官能團和碳缺陷引入石墨烯，從而改變其電子結構。改變結構后，材料在超臨界二氧化碳 (SC CO 2 ) 環(huán)境中進行自組裝過程。SC CO 2具有使其能夠滲透石墨烯結構的特性。通過這種方法合成的非晶態(tài) GO 在室溫下表現(xiàn)出高飽和磁性和剩磁。

該工藝首先形成石墨烯納米片，然后在過氧化氫 (H 2 O 2 )存在下用 SC CO 2處理。這種暴露有利于引入含氧官能團和碳缺陷，從而導致石墨烯結構非晶化。

“除了已證實的碳空位和含氧基團具有局域磁矩和鐵磁性之外，實驗和理論研究表明，非平面含氧基團連接石墨烯層，導致亞晶格不平衡結構，凈磁矩顯著增強，”中國鄭州大學教授，研究論文的作者徐群說。

圖 1：與氧基團結合的石墨烯雙層(來源：Zhang 等人，2024 年)

參考圖 1，可以了解層間粘附對磁性的影響。碳空位和含氧基團隨機分布在沒有粘附的層中，導致自旋極化較小。然而，當這些層通過氧橋互連時，自旋極化會大幅增加。粘附往往更頻繁地發(fā)生在 A(A') 亞晶格的碳原子之間。這是因為相鄰的 A-A' 位點之間的距離小于 B-B' 位點之間的距離。

理論研究表明，平面外含氧基團連接相鄰的石墨烯層。這會導致亞晶格不平衡并增強凈磁矩。通過 SC CO 2施加局部壓力對于克服能壘以橋接相鄰的石墨烯層至關重要，這會導致 C 原子的亞晶格不平衡并改善鐵磁狀態(tài)。

研究人員表示： “實驗和理論研究都表明，SC CO2通過剝離石墨烯、產生缺陷、引入含氧功能團和促進石墨烯層粘附，在鐵磁性的產生中起著關鍵作用?！?

鐵磁石墨烯的前景

這項研究的一個關鍵方面是，該團隊不依賴金屬來誘導石墨烯的磁性。在之前的一些研究中，研究人員在配位 N 原子的幫助下將孤立的鈷原子嵌入石墨烯晶格中。這種不使用金屬來誘導室溫鐵磁性的努力支持了可持續(xù)的未來。

實現(xiàn)石墨烯的鐵磁性至關重要，因為它可以控制電子自旋，從而促進信息存儲和處理。這會產生自旋極化電流，這是自旋電子器件(如自旋晶體管和磁存儲器)的必要條件。

研究人員表示，石墨烯由于其非凡的載流子遷移率、長的自旋擴散長度、弱的本征自旋軌道耦合和有限的超精細相互作用，是下一代自旋電子學的有希望的候選材料。

鐵磁石墨烯的開發(fā)可能帶來比傳統(tǒng)設備更小、更節(jié)能的新型磁性設備。此類進步有可能改變自旋電子學的物理學。